河工大杨丽、PSU程寰宇团队 Nano Energy：用于能量收集和自供电传感的可拉伸多孔MXene-石墨烯纳米复合材料

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柔性可穿戴电子器件在健康管理、智能医疗领域发挥着重要的作用，是实现远程、便捷、实时、无感监测人类健康状况的有效手段。但是，大多数柔性电子器件需要额外的功能装置，功能装置往往无法实现柔性，因此极大增加了系统集成的复杂度，影响穿戴的舒适性和美观性。作为新兴的机械能转换技术，基于摩擦起电和静电感应耦合效应的摩擦纳米发电机（TENG）在柔性供能、传感一体化系统中具有巨大的应用潜力。开发具有高输出性能、能够适应各种极端变形环境、可实现低成本、大面积制备的可拉伸自供能传感器件是十分必要的。

河北工业大学杨丽、美国宾夕法尼亚州立大学Huanyu Cheng团队采用激光直写技术，耦合预拉伸策略，制备了基于多孔MXene-LIG（激光诱导石墨烯）泡沫复合结构的本质可拉伸自供能应变传感器，同时可用于能量收集，该系统展示了在健康管理、家庭防盗、水资源循环利用方面的应用潜力。该工作通过预应变策略与激光直写技术，制备了可拉伸的Ag NWs/LIG复合电极，将MXene与柔性硅橡胶溶液混合，制备具有多孔结构的MXene-硅橡胶（PDMS/Ecoflex）高性能摩擦电层，最终集成为具有本质可拉伸特性、高输出性能的自供能传感与能量收集系统。可拉伸的Ag NWs/LIG电极具有优异的导电性（~62.5 S/cm），大比表面积（~340 m²/g）和低成本制备的优势，并显著提升了输出电压、电流密度和电荷密度的摩擦电性能。在摩擦电层和电极基底层中使用PDMS-Ecoflex复合薄膜实现了更低的弹性模量、更大的拉伸性和更高的柔顺性。另一方面，MXene溶液在PDMS-Ecoflex弹性体溶液中的不溶性促进了多孔结构的形成，从而提高了摩擦电负性、表面接触面积和表面电荷密度，极大的提升了输出性能。在单电极模式下工作的系统可以产生73.6 V的高输出V_oc、7.75 μA的短路电流I_sc和30%的拉伸性。该系统可以很容易的贴附在各种非平面基底（衣服、皮肤和叶子表面）上以进一步收集人体运动机械能、为（超级）电容充电、为低功率电子设备供电、检测人体运动姿态和风速。进一步，本质可拉伸的TENG柔性可拉伸贴片可以长时间（数月或数年）贴附在室内绿色植物的叶片上并与其一起生长，集成报警系统，成功实现了家庭防盗预警与水资源预警的应用，验证了该工作在软体机器人、绿色能源、人机交互、可穿戴电子产品等领域的巨大应用前景。

图 1. 可实现人体运动能量收集、生物力学传感、风速监测和水滴能量收集的本质可拉伸多孔MXene-LIG 基TENG的制备与潜在应用。（a）可拉伸的Ag NWs/LIG复合电极、多孔MXene-硅橡胶薄膜制备流程。（b）本质可拉伸TENG的结构。（c）在风速监测、运动健康管理和水能收集的潜在应用。

图 2. 多孔MXene-LIG基TENG的表征。（a）转移到PDMS-Ecoflex薄膜上的多孔LIG的SEM图。（b）喷涂Ag NWs后的LIG的SEM图。（c）PDMS-Ecoflex薄膜上Ag NWs/LIG可拉伸电极的能量色散光谱（EDS）图。（d）MAX相（Ti₃AlC₂）和MXene（Ti₃C₂T_x）的XRD图谱。（e）MXene/PDMS-Ecoflex复合结构的C、O、Si和Ti元素映射分析。（f）MXene/PDMS-Ecoflex在弯曲、扭曲和拉伸下的光学图像。

图 3. 可拉伸多孔MXene-LIG基TENG的工作机理与输出性能。（a）TENG工作机理示意图。（b）通过有限元模拟TENG工作过程的电势分布。（c）各种类型的织物的输出电压比较。（d）不同摩擦电层的输出电压比较。（e）施加力和（f）接触分离频率与TENG输出电压和电流的函数关系。在这组测试中，TENG的尺寸固定为2.0×2.0 cm²。

图 4. 可拉伸多孔MXene-LIG基TENG的变形性和耐久性测试。可拉伸 TENG 在不同拉伸范围下的（a）输出电压、（b）电流密度和（c）电荷密度（垂直驱动力为15 N，频率为5 Hz）。（d）TENG超过10000次循环的耐久性测试（垂直驱动力为10 N，频率为10 Hz）。（e）1000次循环下30% 拉伸应变前后TENG输出电压的比较。（f）TENG 在初始、拉伸和扭曲状态下点亮57个LED灯的照片。

图 5.可拉伸MXene-LIG基TENG的机械能收集性能。（a）可拉伸TENG的输出电压、电流与外部负载电阻的关系。（b）功率密度与外部负载电阻的关系。（c）TENG的充电电路示意图。（d）可拉伸TENG对三个商用电容器的充电曲线。（e）带有电源管理单元的TENG对电容器的充电和放电曲线。（f）机械能量收集系统。（g）驱动391个LED灯、低功率电子时钟和电子表的演示。

图 6. 可拉伸MXene-LIG基TENG在运动姿势检测中的应用。（a）贴附在人手腕上的自供电应变传感器的光学图像。（b）自供电应变传感器在不同手腕弯曲角度下的电压输出和（c）力量训练中不正确手腕姿势的检测。（d）贴附在人体背部的自供电应变传感器的光学图像。（e）自供电应变传感器在不同背部弯曲角度下的电压输出和（f）力量训练中不正确背部姿势的检测。

图 7. 可拉伸MXene-LIG基TENG风速检测与家庭防盗应用演示。（a）TENG监测风速的工作机理。（b）不同风速下的输出电压。（c）家用防盗系统组成与实际应用场景。（d）输出电流在没有和有小偷经过情况下的变化。（e）在模拟盗窃场景期间LED灯亮起。

图 8. 可拉伸MXene-LIG基TENG水资源保护预警系统。（a）可拉伸TENG检测水滴下落的工作原理。在（i）下落高度、（ii）倾斜角和（iii）滴水频率变化下的输出电流（b）和（c）100 nF电容器的充电电压。

这项研究以“Fully stretchable, porous MXene-graphene foam nanocomposites for energy harvesting and self-powered sensing”为题发表在Nano Energy (2022,107807)期刊上。该研究得到国家自然科学基金委和河北省重点研发计划的支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107807

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